基于碳酸（氢）根溶液的电化学氧化水（WOR）生成过氧化氢是有潜力的H₂O₂制备方法。然而，其机理尚有争议，吸附在电极表面的羟基HO(ads)一直被认为是一种重要的中间体。本研究利用原位拉曼光谱（in-situ Raman）和差分电化学质谱（DEMS）研究了水在Pt电极上氧化生成H₂O₂的反应机理，发现H₂O₂中的O-O键主要来源于两个CO₃^2-的耦合形成C₂O₆^2-中间体。结合同位素实验对产物中¹⁸O定量分析，发现93%的H₂O₂是通过CO₃^2-偶合途径形成的，7%的H₂O₂是通过OH(ads)-CO₃^•−途径形成的。OH(ads)-OH(ads)偶合途径的贡献可以忽略不计。

图1.碳酸钾溶液中Pt电极电化学WOR产H₂O₂的法拉第效率、原位电化学拉曼光谱及可能的反应路径。

结合阴极ORR产H₂O₂技术，可以在阳极和阴极同时产生H₂O₂。我们构建了一个阴极ORR产H₂O₂同时阳极WOR高效产H₂O₂的流动池器件，在阴极侧采用氧化碳纳米管，阳极侧使用Pt，中间无需隔膜，在2.3 v的电压下，实现了大电流密度（1 A/cm²_Pt，FE=150%）的H₂O₂制备。而且FE_H2O2为150%_，这为双氧水的即制现用提供了一个可行的方案

该工作以“Carbonate-carbonate coupling on platinum surface promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide. ”为题目，发表于学术期刊Nature Communications。论文第一作者为我院朱恒老师，我校陈宇辉教授和南京大学闫世成教授为论文共同通讯作者。

论文DOI： https://www.nature.com/articles/s41467-024-53134-3