陈峰副教授课题组利用PbBr(OH)双重屏蔽效应实现MAPbX3-MAPbBrnX3-n@PbBr(OH) 核壳单晶的稳定光致发光和高光响应度
阅读次数: 发布时间:2025-04-07有机金属卤化物钙钛矿(MAPbX3)具有高吸收系数、强光捕获能力、较低激子结合能和光致发光量子产率等光电特性,将其应用范围从光伏扩展到发光二极管、光电晶体管、传感器和柔性器件等领域。特别是钙钛矿单晶,由于没有晶界,载流子迁移率高,发光率高,探测效率高,可以实现所有载流子在钙钛矿层上的寿命和扩散长度的上限,使其成为研究其固有物理性质和设计高性能全光、高能辐射探测器和激光器的理想材料。然而,钙钛矿材料容易受到几乎所有环境因素的影响,如热、潮湿、气体暴露和光照射。近来发现卤化铅氢氧化物PbBr(OH)可以作为钙钛矿的保护基质,使其免受外界环境的影响。此外,PbBr(OH)及其对应的卤化物钙钛矿呈现I型核壳结构,使得电子和空穴被限制在钙钛矿核内,从而提高了钙钛矿的辐射复合速率和光致发光量子产率(PLQY)。
在之前报道的工作中(Feng Chen* et al., CrystEngComm, 2024,26, 4669-4677),我们利用H2O和MAAc的协同作用可以合成MAPbBr3@PbBr(OH)微米线。基于这一生长动力学过程,本工作成功获得MAPbBr3-MAPbBr3@PbBr(OH)核壳单晶(SC)。由于钙钛矿的表面结构,块状SC可以类似于Br-MA和部分终止的Br-Pb的地层堆。单晶的水分子诱导解离过程是渐进的。它可以制作具有完美MAPbBr3 SC核且厚度可调的MAPbBr3@PbBr(OH)壳。同时,在晶体生长过程中,在MAPbBr3 SCs内部引入了独特的Ag电极结构,可以有效降低MAPbBr3@PbBr(OH)壳层对Ag/MAPbBr3-MAPbBr3@PbBr(OH)/Ag光电器件中MAPbBr3 SCs核电导率的影响。MAPbBr3@PbBr(OH)壳层的双重屏蔽效应不仅保护并维持了最高响应率为31 mA W-1,响应时间为~ 47 ms,检测率为4.8 × 1011 Jones的MAPbBr3单晶核,而且实现了嵌入PbBr(OH)壳层的MAPbBr3纳米晶体具有明亮光致发光(量子产率为56.1%)。与此同时,实验还成功制备了MAPbCl3-MAPbBrnCl3-n@PbBr(OH)和MAPbI3-MAPbBrnI3-n@PbBr(OH)核壳单晶,并表现出优异的光响应性和高发射性。
该工作以“Dual Shielding Balanced Stable Photoluminescence and High Photoresponsivity in MAPbX3–MAPbBrnX3–n@PbBr(OH) Core–Shell Single Crystals”为题目,发表于学术期刊Crystal Growth & Design 。论文第一作者为物理系2022级硕士生刘凯,陈峰副教授为论文的通讯作者。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.cgd.5c00047
DOI:10.1021/acs.cgd.5c00047